BOKU - Universität für Bodenkultur Wien - Forschungsinformationssystem
Gewählte Dissertation:
Alessandro Pellis
(2016):
Enzymatic synthesis and functionalization of bio-based polyesters.
Dissertation - Institut für Umweltbiotechnologie,
BOKU-Universität für Bodenkultur,
pp 134.
UB BOKU
obvsg
FullText
- Abstract:
- In einer ersten Phase wurde die biokatlytische Synthese von Polyestern untersucht. In diesem Zusammenhang wurde das Potential einer Hydrolase, nämlich der Cutinase 1 von Thermobifida cellulosilytica bekannt für die Hydrolyse von Poly(ethylene terephthalate) untersucht. Verfahren für die Produktion, Reinigung und Immobilisierung dieses Enzyms wurde entwickelt und aliphatische biobasierten Polyester mit Mw und Mn von ca. 1900 bzw. 1000Da konnten erfolgreich synthetisiert werden. Diese Ergebnisse wurden zu Synthesen mittels der Lipase B aus Candida antarctica (CaLB) sowie der Cutinase von Humicola insolens (HiC) verglichen und bioinformatische Studien durchgeführt. Mittels CaLB wurde in weiterer Folge die Synthese von aliphatisch-aromatischen Oligoestern in einfachen einstufigen “one-pot” Systemen studiert. In der zweiten Phase der Arbeit wurde das Potential von Enzymen zur Hydrolyse und Funktionalisierung von Polyestern untersucht. Dabei wurde HiC erfolgreich für die Oberflächenhydrolyse von Poly(L-Milchsäure) (PLA) eingesetzt und resultierte in einer Reduktion des Wasser-Kontaktwinkels von PLA von 74.6 zu 33.1° einhergehend mit einer Erhöhung der Rauheit der Oberfläche. Das Potential von Enzymen zur gezielten Funktionalisierung von PLA Oberflächen wurde durch Einsatz spezieller Methoden wie der 14C-Markierung der zu koppelnden Moleküle oder mittel XPS gezeigt. Schließlich konnte erstmals eine enzymatische Hydrolyse des biobasierten Polyesters Poly(ethylene furanoat) (PEF) an selbst synthetisierten Filmen mit verschiedene Molekulargewichten nachgewiesen werden. Dabei konnte mittels LC/TOF-MS Analyse gezeigt werden, dass von der Cutinase Oligomere bis zu einem Polymerisationsgrad von DP4 freigesetzt wurden. Insgesamt konnte also dieser Arbeit das Potential umweltfreundlicher Biokatalysatoren sowohl zur Produktion wie auch zur Verarbeitung von bio-basierten Polymeren dargestellt werden.
- Betreuer: Gübitz Georg
- 1. Berater: Nyanhongo Gibson Stephen