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Tonminerale als Sorbenten von hydrophoben organischen Kontaminanten

Projektleitung
Gerzabek Martin, BOKU Projektleiter/in
Laufzeit:
01.11.2020-31.10.2023
Programm:
Joint Projects
Art der Forschung
Grundlagenforschung
Projektpartner
Justus Liebig Universität Giessen, Deutschland.
Kontaktperson: Dr. Leonard Böhm;
Funktion des Projektpartners: Partner

Weitere Informationen: https://forschung.boku.ac.at/fis/suchen.person_uebersicht?id_in=5172&menue_id_in=101&sprache_in=de

Mitarbeiter/innen
Tunega Daniel, Projektmitarbeiter/in
Beteiligte BOKU-Organisationseinheiten
Institut für Bodenforschung
Gefördert durch
Fonds zur Förderung der wissenschaftlichen Forschung (FWF) , Sensengasse 1, 1090 Wien, Österreich
Abstract
Hydrophobe organische Chemikalien (HOCs), wie halogenierte aromatische Kohlenwasserstoffe, können in der Umwelt sehr persistent sein und schädliche Auswirkungen auf Menschen und Biota haben. Sie können in relevanten Mengen von Tonmineralen (TM) adsorbiert werden, aber die strukturabhängigen Wechselwirkungen zwischen TM (überschüssige Schichtladung, spezifische Oberfläche, Porosität sowie Kationentyp und -verteilung) und HOCs (Molekülgröße, elektronische Struktur und Hydrophobie) sind nur unzureichend verstanden. Ziel des bilateralen DFG-FWF-Projekts ist es, die Mechanismen der HOC-TM-Wechselwirkungen im Hinblick auf die spezifischen Eigenschaften beider Komponenten aufzuklären. Dieses Ziel soll durch die Kombination von Adsorptionsexperimenten und molekularen Modellierungsmethoden erreicht werden. Die Hauptziele sind experimentell (i) die Quantifizierung der Adsorption von HOCs mit unterschiedlicher Hydrophobie an TM mit unterschiedlicher Schichtladung; (ii) die Bestimmung des Einflusses des Typs des austauschbaren Kations auf die Adsorption von Modell-HOCs an TM; (iii) die Bestimmung der Sorptionshysterese für HOC-CM-Wechselwirkungen in Bezug auf die spezifische Oberfläche und Porosität von TM; und, unter Verwendung molekularer Simulationen, (iv) um die molekularen Mechanismen aufzudecken, die der Bildung von Oberflächenkomplexen und der Interkalation von HOCs mit TM zugrunde liegen; und (v) um HOC-CM-Wechselwirkungen in Bezug auf Kationentyp und Schichtladung zu quantifizieren und um den Einfluss des Lösungsmittels auf die Stabilität von HOC-TM-Komplexen zu bestimmen. HOC-TM-Wechselwirkungen werden in Batch-Adsorptionsexperimenten untersucht, die von fortgeschrittenen experimentellen Techniken begleitet werden (z.B. Röntgenbeugung, XRD; Transmissionselektronenmikroskopie, TEM; Rasterkraftmikroskopie, AFM), um eine komplexe Charakterisierung der Proben zu erhalten. Die Experimente werden mit fünf halogenierten HOCs und zwanzig TM (meist Smektite) mit definierter Schichtladung und chemischer Zusammensetzung, einschließlich der Art des austauschbaren Kations, durchgeführt. Für ausgewählte HOCs und TM werden Adsorptions-/Desorptionsexperimente durchgeführt, um die Sorptionshysterese zu untersuchen. Die HOCs werden durch lösungsmittelfreie, miniaturisierte Festphasenmikroextraktion (SPME) extrahiert. Die Molekularsimulationen werden eine Kombination aus quantenchemischen (QM) Methoden und klassischer (Kraftfeld-) Molekulardynamik (FF-MD) darstellen, wobei Modelle verwendet werden, die auf der Grundlage der experimentellen Charakterisierung festgelegt werden. Molekularsimulationen werden sich darauf konzentrieren, die Mechanismen der HOC-TM-Wechselwirkungen auf molekularer Ebene aufzuklären und die Auswirkungen von Schichtladung, Kationentyp und Lösungsmitteleffekten auf die Stabilität von HOC-TM-Komplexen zu bestimmen. In bestimmten Fällen ist Grand Canonical Monte Carlo (GCMC) für die Vorhersage von Adsorptionsisothermen geplant. Die Zusammenarbeit zwischen der deutschen Gruppe (Experimente) und der österreichischen Gruppe (molekulare Modellierung) wird positive Synergieeffekte hinsichtlich neuer Erkenntnisse über HOC-TM-Wechselwirkungen erbringen. Die Ergebnisse werden zu einem besseren Verständnis des Umweltverhaltens von HOC-Schadstoffen beitragen und die Bewertung des Risikos dieser Verbindungen verbessern.
Schlagworte
Computersimulation; Umweltchemie; Bodenkunde;
Adsorption; hydrophobe organische Chemikalien; Molekülmodellierung; persistente organische Schadstoffe; Tonminerale;
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